CAT蓄电池可解释性增强ECFP引导的深度学习用于锂金属电池中的合理电解质设计与库仑效率预测
来源：
卡特蓄电池 发布时间：2026-03-29 21:21:02 点击： 次
图文摘要
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引言
采用锂金属作为负极的锂金属电池（LMBs）有望满足下一代高能电池日益增长的需求。与传统锂离子电池中的石墨负极相比，锂金属电池具有更高的比容量（3860 mAh g⁻¹）和极低的还原电位（相对于标准氢电极为-3.04 V），其理论能量密度可超过400 Wh kg⁻¹。1下载：1[[1], [2], [3]]。消除石墨等宿主材料可最大限度减少非活性物质质量，提升电池层面的能量密度，从而有助于设计出更轻薄、适用于高能量密度应用的电池[1,4]。尽管具备这些优势，由于锂沉积不稳定、枝晶生长以及电隔离"死锂"的形成等问题（这些因素共同导致库仑效率低下和循环稳定性差[[5], [6], [7]]），在实际系统中充分发挥锂金属电池的潜力仍面临挑战。
解决界面不稳定性的一个有前景的方案是通过合理的电解质设计来促进稳定固体电解质界面相(SEI)的形成[8,9]。SEI是通过电解质组分在锂金属表面的还原分解形成的，其产生的钝化层能有效抑制电解质-锂界面的持续副反应。SEI的化学组成与机械完整性主要受电解质参数的影响，包括盐类种类、溶剂类型及其形成的溶剂化结构[[10],[11],[12]]。富含氟的无机主导型SEI已被证明能增强界面稳定性并促进可逆锂沉积/剥离。为实现此类优良SEI特性，目前已开发出多种电解液配方，包括高浓度电解液[13,14]、含氟稀释剂的局部高浓度电解液(LHCEs)[15,16]、弱溶剂化电解液[11,17]以及电解液分子工程策略[18,19]。尽管这些策略能通过调控溶剂化结构和界面化学来提升LMBs的库伦效率与循环性能，但电解液设计仍主要依赖经验性方法，需要进行耗时费力的试错优化。更重要的是，电解液组成、溶剂化结构、SEI化学与电化学性能之间的复杂关系，仍难以通过理性定量方式进行预测。
人工智能（AI）近年来已成为加速电池研究的强大手段，其通过突破传统电解质设计方法的局限性而崭露头角。AI驱动的方法在性能预测[20,21]、荷电状态估算[22,23]、电极材料发现[24,25]以及电解质优化[[26], [27], [28]]等方面已被证实具有显著成效。基于这些进展，近期研究开始将AI应用于数据驱动的电解质设计，通过元素组成比例[26,29]或局部高浓度电解质（LHCEs）中溶剂-稀释剂配比[30]来预测库仑效率（CE）。然而，这些方法所依赖的有限化学描述符忽略了分子结构特征与浓度依赖效应，制约了其捕捉本征结构-性能关系的能力。因此，稀疏且异质化的数据集，结合不充分的分子表征方式，持续阻碍着稳健且可解释AI模型的开发。通过人工智能建立定量且可解释的结构-性能关系，有望加速理性电解质设计及对广阔化学空间的系统性探索。
因此，本研究旨在通过基于增强扩展连通性指纹（e-ECFP）表征构建的数据集，建立深度学习模型以预测锂金属电池（LMBs）的库伦效率（CE）。采用扩展连通性指纹（ECFP）[31]将电解质组分转化为适用于人工智能分析的机器可读格式——该方法最初为化学信息学与药物研发领域开发，以高效编码化学结构而著称[[32], [33], [34]]。通过整合分子结构特征与盐类/溶剂的浓度依赖性信息，电子扩展连通性指纹（e-ECFP）表征方法克服了传统ECFP描述符仅依赖元素组成的局限性。该模型采用Li-Cu半电池实验数据进行训练，可排除阴极干扰而精准评估电解质对锂金属负极的影响。基于SHapley可加性解释（SHAP）分析对训练模型进行解析，识别出影响库仑效率（CE）的关键结构特征节点。基于这些发现，我们设计了一种新型电解液配方：1 M双(氟磺酰)亚胺锂（LiFSI）溶解于甲基四氢呋喃（MeTHF）与1,1,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙基醚（TTE）（体积比1:3）的混合溶剂中。所制备的电解液在锂-铜半电池中表现出99.72%的卓越库伦效率。循环后表征显示锂沉积物致密均匀，枝晶生长受到抑制，且表面固态电解质界面（SEI）层富含LiF和Li2此外，优化后的电解液在锂-磷酸铁锂（LFP）全电池中展现出优异的稳定性，在1C倍率下长期循环仍能保持较高的容量保持率。
