CAT蓄电池通过BaTiO实现动态电场调制3基于交错型异质结的全固态锂硫电池
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卡特蓄电池 发布时间:2026-03-26 09:14:02 点击: 次
全固态锂硫电池(ASSLSBs)因其本征安全性和高能量密度特性而备受关注。然而,其性能仍受限于固-固界面缓慢的电荷转移、空间电荷层的积累以及多硫化物转化动力学迟滞等问题。本研究提出利用铁电材料 BaTiO3构建II型异质结界面,以动态调控正极/固态电解质界面的电荷行为。实验证实,BaTiO3与Li6PS5Cl之间形成的异质结能有效降低界面势垒3固态电解质LGPS能有效促进电荷分离、抑制电子泄漏,并通过自发极化产生的内置电场引导锂离子定向迁移,从而显著降低界面电阻与空间电荷层效应。+此外,BaTiO3该机制实现了高度可逆的硫转化过程。优化后的全固态锂硫电池(ASSLSBs)展现出卓越的循环稳定性和反应动力学,在0.5C倍率下循环200次后仍保持93.2%的容量保有率与99.3%的平均库仑效率。这种铁电界面工程策略为高性能ASSLSBs的实际开发提供了可行路径。
图形摘要
我们制备了一种经过BaTiO3修饰的全固态硫正极。源自BaTiO3的自发极化电场可消除空间电荷层、降低界面接触电阻,并促进Li+的高效快速传输。基于该正极构建的全固态锂硫电池因此展现出优异的循环稳定性。33+
引言
全固态锂硫电池(ASSLSBs)因其核心优势——包括高理论能量密度、卓越的安全性及丰富的自然资源储量[1][2][3][4][5]——被视为下一代储能系统的理想候选之一。与传统液态锂
采用固体电解质的硫电池系统能够从根本上抑制多硫化物的溶解与穿梭效应,并有望实现与锂负极的稳定匹配[6]-[10]。然而其实际应用仍面临多重挑战,其中由固-固接触导致的高界面阻抗会引发电化学反应速率缓慢的问题[11]-[15]。特别是在硫正极与固体电解质的界面处,锂离子传输的+两相之间的化学势差导致锂离子+从化学势较高的电解质侧向正极侧迁移。这一过程造成电解质近界面区域+出现锂离子贫乏,形成空间电荷层(SCL)。该空间电荷层会产生显著的局部电势梯度,不仅阻碍锂离子+跨界面传输,还会加剧界面极化现象。这种情况严重限制了硫氧化还原反应的动力学过程,最终导致容量快速衰减和循环稳定性恶化[15][16]。
为应对这些挑战,向正极引入功能修饰材料以优化固-固界面环境已成为重要策略[17]-[20]。铁电材料因其通过自发极化形成内建电场的能力而备受关注,这种能力可主动调控界面电荷行为[21]-[24]。其中,BaTiO3钛酸钡(BTO)作为一种经典铁电材料,因其优异的铁电特性和材料相容性,在调控固态体系方面展现出显著潜力[25][26][27]。在ASSLSBs体系中,BTO的自发极化可在阴极-电解质界面产生局域电场,不仅能促进锂离子定向迁移并降低扩散势垒,还可抑制电子向电解液的泄漏[28][29]。此外,作为电极包覆材料,BTO能够抑制电极与电解质间的界面接触问题并降低界面阻抗,从而使电池性能获得倍增提升[30][31][32]。
本研究构建了钛酸钡(BTO)修饰的全固态复合硫正极。通过能带结构计算和开尔文探针力显微镜(KPFM)分析,证实了BTO在界面电荷调控中的作用机制。系统的电化学分析进一步表明,BTO能显著改善反应动力学,促进锂离子传输并抑制多硫化物穿梭效应。+传输,并降低界面阻抗。通过将DRT分析与原位技术相结合,我们发现BTO能促进高度可逆的硫转化过程。最终,组装电池表现出卓越的循环稳定性:在0.5C倍率下循环200次后,容量保持率达93.2%,平均库伦效率达99.3%。本研究揭示了铁电极化在构建高性能全固态电池(ASSBs)界面中的关键作用,为解决硫基正极材料的动力学与稳定性难题提供了可行方案。